Etude cinétique et mécanistique de la réaction d'oxydation directe du methane en produits oxygènes

Abstract

Au cours de ce travail de thèse, nous avons préparé et caractérisé la structure des hétéroplyanions de type Keggin, à savoir SiMo12, SiMo11M et PW11M modifiés par les ions W6+, V5+, Fe3+, Ni2+ et Co2+ . Leurs propriétés catalytiques ont été testées dans la réaction d’oxydation directe du méthane en produits oxygénés sous atmosphère d’oxygène moléculaire ou d’oxyde nitreux à 600 et 650°C. Les tests catalytiques ont permis de cerner précisément l’influence de la température, de la nature de l’atome de coordination ainsi que l’influence de la nature de l’agent oxydant. L’étude mécanistique sur le catalyseur le plus sélectif en produits oxygénés montre que le formaldéhyde est issu du méthane via le méthanol. L’étude cinétique montre que les ordres par rapport au méthane et par rapport à l’agent oxydant dépendent fortement des pressions partielles de ces derniers.