Valorisation de CO2 : Etude de la Réaction CO2/H2 et CO2/Hydracarbures sur les polyoxométallates

Abstract

Les hétéropolyacides de type Keggin H3PMo12O40, H3PMo11WO40 et les sels K3PMo11WO40,K2.5 Fe0.08H 0.26PMo11WO40 et Cs5 [SiW11O39RuIII (H2O)] ont été synthétisés puis caractériséspar diffraction des rayons X (DRX), spectroscopie UV-visible, infrarouge à Transformée de Fourier (FTIR), adsorption d'azote à basse température et spectroscopie RMN 31P. Lespropriétés acide-base ont été testées dans la décomposition de l'isopropanol. La première étude portait sur l'utilisation du CO2 comme source d'oxygène ou oxydant, car ilpeut être considéré comme un oxydant doux et un agent de transfertd'oxygène. Dans cette partie, le CO2 a été utilisé comme oxydant pour l’oxydéshydrogénation du propane en propène, du cyclohexène en benzène et de l'éthylbenzène en styrène.Les résultats montrent que le meilleur compromis entre conversion et sélectivité est obtenu sur le sel mixte K / Fe de PMo11WO40 à une température relativement basse. Dans la deuxième partie, le dioxyde de carbone a été utilisé comme source de carbone pour la méthanation du CO2 en utilisant l'hydrogène (H2) sur Cs5[SiW11O39RuIII (H2O)].Il a été montré que Cs5[SiW11O39RuIII (H2O)] a une activité et une stabilité élevées pour laméthanation du CO2. De plus, la condition optimale pour la méthanation du CO2 a été atteinteen étudiant l'effet de la température de réaction, le débit et le rapport molaire H2 : CO2 sur lecatalyseur Cs5[SiW11O39RuIII (H2O)].